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  農業資源與環境學報  2021, Vol. 38 Issue (6): 1122-1131  DOI: 10.13254/j.jare.2021.0538
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引用本文  

蘇輝躍, 王璐, 錢歡, 等. 武清區典型蔬菜種植區土壤重金屬的風險評估和空間分布特征[J]. 農業資源與環境學報, 2021, 38(6): 1122-1131.
SU Huiyue, WANG Lu, QIAN Huan, et al. Risk assessment and spatial distribution characteristics of heavy metals in soil of typical vegetable planting areas in Wuqing[J]. Journal of Agricultural Resources and Environment, 2021, 38(6): 1122-1131.

基金項目

國家重點研發計劃課題(2016YFD0800307);國家自然科學基金項目(U1901601)

Project supported

The National Key R&D Program of China(2016YFD0800307);The National Natural Science Foundation of China(U1901601)

通信作者

王璐??E-mail: selinapple@163.com

作者簡介

蘇輝躍(1992-), 男, 福建泉州人, 博士研究生, 從事土地資源與環境保護研究。E-mail: huiyuesu@stu.scau.edu.cn

文章歷史

收稿日期: 2021-08-19
錄用日期: 2021-10-09
武清區典型蔬菜種植區土壤重金屬的風險評估和空間分布特征
蘇輝躍1,2 , 王璐1,2 , 錢歡3 , 韓玥江4 , 劉江川2     
1. 華南農業大學資源環境學院, 廣州 510642;
2. 廣州市華南自然資源科學技術研究院, 廣州 510642;
3. 廣東省科學院生態環境與土壤研究所, 廣州 510642;
4. 中國石油集團東方地球物理勘探有限責任公司, 河北 涿州 072751
摘要: 重金屬污染已嚴重危害人類健康與糧食安全,為探明不同時期土壤重金屬動態變化規律,采集了天津市武清區的95個農田表層土,并對樣品中Pb、Cu、Cr、Ni、Zn、Cd和As的含量進行測定?;诘亟y計法分析農田土壤重金屬空間分布規律,探討2005年和2019年土壤重金屬的累積、潛在生態風險以及土壤中重金屬的空間分布特征。結果表明,除Ni以外,重金屬Pb、Cu、Cr、Zn、Cd和As隨著時間的推移累積污染不斷增加。地累積指數和潛在生態風險指數結果表明,Cd和As是研究區生態風險的主要貢獻者。2005年和2019年重金屬空間特征表明,Cu、Cr、Ni、Zn和As具有相似的空間分布,高值區集中在研究區的西南部,Pb的高值區呈現面源污染,而Cd呈現明顯的點源污染。研究區Cu主要受農業施肥的影響,Zn主要受農業施肥和污水灌溉的雙重影響,As、Ni和Cr的污染主要來自成土母質,Cd可能來源于工業活動,Pb歸因于交通尾氣的排放。研究表明,武清區典型蔬菜種植土壤重金屬累積的主要原因是工業排放以及污水灌溉。本研究明確了天津市武清區的土壤重金屬空間分布特征及污染源,可為研究區污染控制和生態保護提供理論依據。
關鍵詞: 蔬菜種植區    重金屬    風險評價    空間分布    工業排放    污水灌溉    
Risk assessment and spatial distribution characteristics of heavy metals in soil of typical vegetable planting areas in Wuqing
SU Huiyue1,2 , WANG Lu1,2 , QIAN Huan3 , HAN Yuejiang4 , LIU Jiangchuan2     
1. College of Natural Resources and Environment, South China Agricultural University, Guangzhou 510642, China;
2. South China Academy of Natural Resources Science and Technology, Guangzhou 510642, China;
3. Institute of Eco-environmental and Soil Sciences, Guangdong Academy of Sciences, Guangzhou 510642, China;
4. BGP Inc., China National Petroleum Corporation, Zhuozhou 072751, China
Abstract: Heavy metal pollution has seriously endangered human health and food security. In order to explore the dynamic changes of heavy metals in soil in different periods, a total of 95 surface soil samples(bulk soil) were collected from Wuqing District, Tianjin, China. Then the heavy metals(i.e., As, Cd, Cu, Cr, Ni, Pb, and Zn) concentrations in these simples were quantified. The spatial distribution of soil heavy metals in farmland was analyzed based on geostatistical analysis to explore the accumulation of heavy metals in soil, potential ecological risks and sources of heavy metals in soil. The results showed that the cumulative pollution of heavy metals Pb, Cu, Cr, Zn, Cd and As increased with time except Ni. The geoaccumulation index and potential ecological risk index indicated that Cd and As in the study area were the main contributors to the total ecological risk. The spatial characteristics of heavy metals in 2005 and 2019 showed that Cu, Cr, Ni, Zn and As had similar spatial distribution, the high-value areas were concentrated in the southwest of the study area. The highvalue areas of Pb showed non-point source pollution, while Cd showed obvious point source pollution. Cu was mainly affected by agricultural fertilization, Zn was mainly affected by agricultural fertilization and sewage irrigation. As, Ni and Cr was mainly caused by soil parent material. Cd might originate from industrial activities. Pb was attributed to traffic exhaust emissions. The study have shown that the main causes of heavy metal accumulation were industrial emissions and sewage irrigation. This study clarifies the spatial distribution characteristics and pollution sources of heavy metals in soil in Wuqing District, Tianjin, which can provide theoretical basis for pollution control and ecological protection in the study area.
Keywords: vegetable cultivated area    heavy metal    risk assessment    spatial distribution    industrial emissions    sewage irrigation    

近幾十年,土壤中的重金屬污染持續引起全球環境研究人員的高度關注[1-2]。由于土壤中重金屬的高毒性、生物不可降解性、持久性和在食物鏈中的生物蓄積性,重金屬會直接或間接地對人體健康造成危害[3]。例如,長期暴露于鎘(Cd)環境中會導致人體腎臟功能障礙,Cd會對肺、心血管和肌肉骨骼系統產生不良影響,是對人體最具毒性的重金屬之一[4]。鉛(Pb)會對血液酶和中樞神經系統產生不良影響[5]。長期接觸鋅(Zn)會影響膽固醇的平衡[6]。因此,對重金屬污染土壤的環境風險評估至關重要。然而,由于受到多種因素的綜合影響,土壤中的重金屬具有較弱的空間自相關性,使得土壤污染的防治更加困難[7]。因此,準確揭示區域范圍內土壤中重金屬的空間分布,合理評估重金屬對人體健康和生態環境的風險,并適時采取有效的污染緩解措施,對保障當地的農產品質量安全和居民身體健康具有重要意義[8]。

大多數重金屬的天然來源是土壤母質,但其在土壤中的濃度低,不易被植物吸收[9]。人類活動(如采礦、工業排放、生活垃圾堆棄、農藥化肥使用和污水灌溉)不斷將重金屬帶入環境中,導致土壤環境質量惡化[10-13]。尤其是在金屬礦開采的過程中,地質層中的金屬可能會釋放到環境中,例如,研究發現礦區附近土壤中Cd和Zn的含量遠高于控制區[14]。目前,地統計學方法廣泛應用于土壤重金屬的空間變異和風險評價研究當中[8, 15];富集因子、地累積指數和內梅羅綜合指數常用于土壤重金屬的環境風險評估;Hakanson生態風險指數和生態風險因子被廣泛用于識別土壤重金屬的生態風險[16-20]。了解土壤中重金屬的污染特征,評估其環境和生態風險,是預防和控制土壤污染的前提,可為土壤污染修復提供重要決策信息[21-22]。

天津市武清區的設施種植業發達,主要為天津市供應蔬菜、糧食。在地理位置上,武清區北連廊坊市,而廊坊擁有豐富的礦產資源以及發達的工業體系。武清區也是北京排污河、北運河及永定河等排污河的主要通道。近些年來,武清區尤其是河西務鎮土壤質量下降嚴重,阻礙了武清區設施種植業的持續健康發展,但單一年份的土壤污染狀況難以明確污染來源的動態變化。因此,通過分析不同時期重金屬污染的動態變化推斷土壤重金屬可能污染源是亟待解決的科學問題。本研究以天津市武清區的蔬菜大棚為例,探究不同時期土壤重金屬動態變化規律,分析不同時期生態風險以及環境風險,推斷土壤重金屬的可能污染來源,旨在為武清區土壤污染治理提供理論依據和數據支撐。

1 材料與方法 1.1 研究區概況

研究區位置及采樣點分布如圖 1所示。武清區位于天津市西北部,東與天津市寶坻區、寧河縣搭界,南與天津市北辰區、西青區,河北省霸州市相連,西與河北省廊坊市安次區相接,北與北京市通州區、河北省廊坊市香河縣比鄰。武清區地處華北沖積平原下端,地勢平緩,自北、西、南向東南海河入海方向傾斜,海拔最高13 m、最低2.8 m。該地區屬于溫帶大陸性季風氣候,年平均氣溫為11.6 ℃,降雨量為500~610 mm。全年盛行西北風,年平均風速為2~4 m·s-1。區域面積1 574 km2,其中耕地面積9.14萬hm2,占土地面積的58%。土壤包括砂性土、壤質土、黏性土三大類[23],該地區蔬菜以菠菜、西紅柿、大白菜為主。

圖 1 研究區位置及采樣點分布圖 Figure 1 Position and the sampling point distribution of the study area
1.2 數據來源

本研究以天津市武清區2005年和2019年土壤重金屬為研究對象。2005年土壤樣點布設按行政區進行分層,每個區進行隨機抽樣,采集了542個土壤樣本,土壤重金屬數據來源于農業農村部環境保護科研監測所。2019年根據2005年樣點布設進行補充采樣,采集了92個土壤樣本。采樣規則根據《土壤環境監測技術規范》(HJ/T 166—2004)的標準采樣程序,在現場采集表層土壤(0~20 cm)樣品。每個樣品由5個子樣混合組成,采樣時記錄采樣點經緯度坐標。土壤樣品經過風干、預處理,去除雜草、根系等雜物,再使用2 mm篩過濾礫石。取100 g研磨至全部通過孔徑100目尼龍篩,混勻后備用。

1.3 土壤重金屬分析方法

準確稱取0.50 g土壤樣品,用王水-高氯酸微波消解(Milestone ETHOS UP)待測。其中,Pb、Cu、Cr、Ni、Zn含量采用火焰原子吸收光譜儀(Analytik Jena novAA 350)測定;Cd含量采用石墨爐原子吸收光譜儀(Analytik Jena ZEEnit 650P)測定;As采用原子熒光光譜儀(北京吉天,AFS-933)測定。重金屬全量分析過程中以環境標準物質土壤GBW07430(中國地質科學院地球物理地球化學勘查研究所)為質量控制樣品,得到質控樣品的各項重金屬元素含量回收率均在91%~107%范圍內,同時在一定樣品數之間加入平行樣,平行樣標準偏差均在9%以內。

1.4 土壤重金屬污染狀況評價

本研究采用地累積指數(Index of geo-accumulation,Igeo)來評價土壤中重金屬污染狀況,即比較土壤中的測試含量和自然地球化學背景值,計算公式為[24]:

(1)

式中: Cxi為樣品x中測得的重金屬i的濃度mg·kg-1;Cbi為當地土壤環境背景值,k為常數,取值為1.5。另外,采用污染負荷指數(Pollution load index,IPL)評價重金屬污染程度[25],計算公式為:

(2)

本研究以天津市武清區環境背景值[26]為背景值,以農用地土壤污染風險管控標準(GB 15618—2018) 為評價標準,評價等級如表 1所示。

表 1 評價方法及其評價標準 Table 1 Evaluation methods and the assessment standards
1.5 土壤重金屬的生態風險評價

潛在生態風險指數(Potential ecological risk index,IR)是基于土壤重金屬含量及其毒性評價土壤重金屬生態風險的方法,該指數可反映出多重污染物的綜合影響,并可據此定量劃分潛在危害程度[27]。計算公式為:

(3)
(4)

式中: Eri為某土壤重金屬i的單項潛在生態風險指數;IR為樣本點的潛在生態風險指數;Tri為單個重金屬i的毒性響應系數,As、Cu、Pb、Cd、Zn、Cr、Ni的毒性響應系數分別為10、5、5、30、1、2、5[27-28]。潛在生態風險等級評價標準如表 1所示。

1.6 數據統計和地統計分析

使用SPSS 20.0對土壤特性和重金屬含量進行描述性統計分析(最大值、最小值、平均值、標準差等)。利用地統計學方法來確定重金屬的空間分布特征,首先使用Kolmogorov-Smirnov(K-S)檢驗重金屬含量是否符合正態分布,對不符合正態分布的數據(Zn、Cd) 進行對數變換標準化,然后在ArcGIS 10.2中使用普通克里格(Ordinary Kriging,OK)法來繪制土壤重金屬空間分布圖。

2 結果與分析 2.1 土壤中重金屬的積累

研究區域內2005年和2019年土壤重金屬濃度描述性統計結果如表 2所示。2005年土壤中重金屬含量平均值大小依次為Zn(71.14 mg·kg-1)>Cr(60.87 mg·kg-1)>Ni(31.08 mg·kg-1)>Pb(24.30 mg·kg-1)>Cu (24.18 mg · kg-1)>As(9.25 mg · kg-1)>Cd(0.15 mg · kg-1);2019年土壤中重金屬含量平均值大小依次為Zn (113.64 mg·kg-1)>Cr(69.33 mg·kg-1)>Pb(46.28 mg· kg-1)>Cu(35.76 mg · kg-1)>Ni(29.49 mg · kg-1)>As (13.36 mg·kg-1)>Cd(0.23 mg·kg-1),未超過《土壤環境質量農用地土壤污染風險管控標準》(GB 15618-2018)的風險篩選值。武清區土壤重金屬除Ni外,都呈現不同程度上升趨勢,說明人類活動增加了土壤中重金屬的累積量[29]。對比武清區土壤背景值發現,2005年土壤中重金屬的平均值僅有Cr處于背景值之下,而2019年土壤中重金屬的平均值均超過該地區背景值。較高的變異系數(Coefficient of variance,CV)表示重金屬的空間分布不均勻[24]。經過數據分析(表 2) 發現,2005年土壤中僅有重金屬Cd變異系數較高,而2019年土壤中重金屬Cd、Zn、Cu和Pb的變異系數分別為136.15%、69.35%、66.55%和63.25%,表明采樣點之間的變異程度很高,說明該地區土壤受到嚴重的人為活動影響[24, 30]。

表 2 土壤及重金屬含量描述統計 Table 2 Statistical results of soil heavy metal contents
2.2 土壤重金屬風險評價

2005年研究區土壤重金屬地累積指數和潛在生態風險指數結果如圖 2所示。地累積指數平均值大小依次為Cd(0.00)>Cu(-0.37)>Pb(-0.38)>Ni (-0.43)>As (-0.50)>Zn(-0.56)>Cr(-0.68)。根據地累積指數等級劃分,542個土壤采樣點中重金屬Cd有26個采樣點處于中度污染,2個采樣點處于中度至重度污染,重度污染和重度至極度污染各有1個采樣點。土壤重金屬As、Cu和Pb分別有4、2和1個采樣點處于中度污染。此外,有392個(72.32%)和17個(3.14%)土壤樣點處于中等污染(1 < IPL≤2)和高污染(2 < IPL≤5)水平。

圖 2 2005年研究區重金屬地累積指數(Igeo,a)和潛在生態風險指數(Eri,b) Figure 2 Geo-accumulation index(Igeo, a)and ecological risk index(Eri, b)of heavy metals in 2005

2005年研究區土壤中7種重金屬的綜合潛在生態風險指數范圍為21.36~131.21,其中,有6個(1.11%)土壤樣點具有極強的生態風險,而中等生態風險、強生態風險分別有291個(53.69%)和237個(43.73%)樣點。不同重金屬單項污染風險指數依次表現為Cd>As>Ni>Cu>Pb>Cr>Zn??偟膩碚f,Cd、As和Cu是土壤中的主要有毒元素,會對當地環境構成潛在風險,且Cd、As是研究區生態風險的主要貢獻者。

2019年土壤重金屬地累積指數如圖 3所示,平均值大小依次為Cd(0.41)>Pb(0.40)>Cu(0.13)>Zn(0.06)>As(0.03)>Ni (-0.48)>Cr (-0.49),表明Cd、Pb、Cu和Zn在土壤中的積累量比其他重金屬高,有13.68%、12.63%、3.15% 和1.05% 的土壤樣品Cd、Pb、Cu和Zn處于中度污染(Igeo>1)到極度污染(Igeo≤5)之間。此外,有85.26% 和14.74% 的土壤樣品處于中等污染(1 < IPL≤2)和強污染(2 < IPL≤5)水平。

圖 3 2019年研究區重金屬地累積指數(Igeo,a)和潛在生態風險指數(Eri,b) Figure 3 Geo-accumulation index(Igeo, a)and ecological risk index(Eri, b)of heavy metals in 2019

2019年研究區土壤中7種重金屬的綜合潛在生態風險指數范圍為0.91~942.67,表明土壤中累積的重金屬對當地生態系統具有潛在生態危害。其中,有1.05%的土壤樣品具有很強的生態風險,而中等生態風險、強生態風險樣點分別占9.47% 和2.10%。不同重金屬單項生態風險指數依次表現為Cd>As>Pb> Cu>Ni>Cr>Zn,這與Igeo的評價結果一致??偠灾?,Cd、As、Pb和Cu是土壤中的主要有毒元素,對當地環境構成潛在風險,并且Cd、As是研究區生態風險的主要貢獻者。

2.3 土壤重金屬的空間特征

重金屬的空間變化可用于確定熱點區域并識別土壤重金屬的潛在來源。普通克里格插值均方根標準誤差(Root mean square standardized error,RMSSE) 值在0.980~1.003之間,表明標準誤差是準確的,重金屬的空間分布結果如圖 4圖 5所示。從2005年重金屬含量空間分布(圖 4)可以看出,Cu、Cr、Ni、Zn和As具有相似的空間分布特征,高值區集中在研究區的西南部,Pb的高值區呈現面源污染特征,而Cd呈現明顯的點源污染特征。

圖 4 2005年研究區重金屬的空間分布 Figure 4 Spatial distribution of heavy metals in the study area in 2005

從2019年重金屬含量空間分布(圖 5)可以看出,Cu和Cd的高值區分別在東北部和中部,呈現明顯的點源污染特征;Cr、Ni和As的空間分布特征相似,高值區位于西南部;Pb和Zn呈現面源污染特征,Pb覆蓋了武清區大部分區域,而Zn高值區主要在西北和西南部分地區。

圖 5 2019年研究區重金屬的空間分布 Figure 5 Spatial distribution of heavy metals in the study area in 2019
3 討論 3.1 土壤重金屬的風險評價對比

隨著時間的積累,研究區2019年土壤重金屬Cd、As、Cr、Cu和Zn的平均含量為2005年的1.5倍以上,而2019年重金屬Pb的平均含量約為2005年的2倍,僅有重金屬Ni的濃度保持健康狀態,說明人為活動對土壤重金屬的影響嚴重。2005年和2019年天津市武清區土壤重金屬地累積指數和潛在生態風險指數評價結果顯示,Cd和As是研究區生態風險的主要貢獻者。這與馮英等[31]得出的我國蔬菜地土壤主要污染元素為Cd、Hg、Pb、As、Cr的綜述性研究結果一致??傮w上,研究區地累積指數和潛在生態風險指數結果表明Cd污染最嚴重,其次為As污染,進一步表明研究區設施農田土壤重金屬來源以工業排放為主,尤其是污水灌溉。

3.2 土壤重金屬的空間格局及驅動因素

通過對比2005年和2019年重金屬元素的空間分布特征可得出,Cu和Zn的空間分布在兩個年份上具有高度相似性,Zn和Cu作為牲畜日常飼料的添加劑的固有成分進入到了動物糞便中,Zn和Cu通常是牲畜糞便應用的標志物[32-33],因此推斷Cu和Zn的富集可能源于農業施肥。重金屬Zn高值區均集中在北京排污河及永定河一線,距離河流越近,Zn含量越高,可見重金屬Zn累積必然受到污灌的影響,這與宋志廷等[33]對天津市武清區重金屬來源解析結果一致,說明重金屬Zn累積受農業施肥和污灌的雙重影響。

土壤重金屬Cr、Ni和As在兩個年份的空間分布上具有相似的特征,并且集中分布于研究區的河流中下游,表明Cr、Ni和As具有相同的污染源。Ni、Cr和As通常被認為是自然來源的指標,已有研究證明,伊朗伊斯法罕工業區農業土壤中Ni、Co、Cr、Fe和Al的主要來源是地質成因[34]。本研究中Ni、Cr和As重金屬的平均含量均接近各地區背景值,根據地累積指數和污染負荷指數劃分污染等級,僅有少量樣點的As對環境造成危害,因此推斷Ni、Cr和As的可能來源為成土母質,這與宋志廷等[33]對天津市武清區的研究結果一致。

由重金屬的空間分布(圖 4圖 5)可以看出,Cd的空間分布相對集中,呈現點源污染特征,由Google Earth查詢結果可知,Cd高值區內共有10家重金屬排污企業,主要企業類型為電鍍、電子和化工類。密集的工業活動是Cd的重要來源之一[16],這些區域有較多工業活動,例如合金加工、印刷和染色工業。說明重金屬Cd污染可能受到工業活動的影響。

Pb含量高的地區靠近交通發達的主干道,而汽車尾氣通常含有大量的Pb[35-36]。盡管我國從2000年開始禁止使用含Pb汽油,但數十年的使用歷史已導致道路周圍土壤受到嚴重的Pb污染[37]。隨著距道路距離的增大,Pb的濃度呈現下降趨勢[37],結合空間分布特征,重金屬Pb高值區域位于該地區的主干道附近,如高速公路、國道和省道。綜上可推斷,重金屬Pb累積來源為交通排放。

4 結論

(1) 描述性統計表明隨著時間的推移,武清區土壤重金屬Pb、Cu、Cr、Zn、Cd和As含量不斷累積,至2019年土壤重金屬Pb、Cu、Cr、Zn、Cd和As含量均超過該地區背景值。

(2) 地累積指數和潛在生態風險指數結果表明,Cd和As是研究區生態風險的主要貢獻者。

(3) 土壤重金屬空間分布特征表明,研究區土壤中Cu主要受農業施肥的影響,Zn則主要受農業施肥和污灌的雙重影響,As、Ni和Cr主要來自成土母質,Cd可能來源于工業活動,Pb則歸因于交通尾氣的排放。

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